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　　使用不同類型的活性炭來研究它們的結(jié)構(gòu)在環(huán)境溫度和更高壓力下通過吸附方法從(氫+二氧化碳)氣體混合物中分離CO 2的影響。氫是化學(xué)工業(yè)和發(fā)電需求的重要能源，氫氣有兩個關(guān)鍵優(yōu)勢：低排放和高熱值。因為開采的天然氣進(jìn)行水煤氣變換反應(yīng)的合成氣由氫氣和二氧化碳組成，并且通過合成氣體的凈化可以獲得大量的氫氣。所以開發(fā)一種吸附分離的方法是比較重要的，我們使用的吸附分離方法是使用活性炭材料，下面我們測試活性炭對CO 2吸附的選擇性和CO 2的吸附容量。

　　實驗部分

　　實驗材料使用氫氣(99.99%)和二氧化碳(99.99%)。在實驗室中制備兩種不同比例的氣體混合物作為原料氣。通過兩步分離過程觀察不同比例的混合氣體和活性炭分離性能的分離性能差異。通過氣相色譜儀分析進(jìn)料氣體和平衡氣體的組成。在實驗之前，將活性炭樣品在100℃的真空干燥箱中干燥至恒重。

　　圖1：實驗裝置的示意圖。

　　不同活性炭的分離效果比較

　　首先比較了用不同活性炭分離H 2/CO 2的選擇性。在該工作中使用活性炭在25℃下進(jìn)行分離實驗。相比之下，活性炭的成本非常低，活性炭的生產(chǎn)技術(shù)非常成熟，可以很容易地買到。然而，對于不同的活性炭存在不同的結(jié)構(gòu)特征。必須選擇具有較高分離因子值的合適活性炭。

　　活性炭結(jié)構(gòu)的影響

　　為了研究活性炭結(jié)構(gòu)對氣體混合物的分離性能的影響，七種活性炭，即活性炭1、2、3、4和活性炭A、B、C。評估了SEM圖像及其顆粒分布示于圖2和3中。對比了活性炭的比表面積，微孔體積，孔徑，中值粒徑和骨架密度等。在這些活性炭中，1234衍生自相同類型的活性炭，并具有相同的比表面積，微孔體積，孔徑和骨架密度，但具有不同的粒徑。這類活性炭的中值粒徑分別為1.14、1.41、2.07和6.18μm。在活性炭中，粒徑?jīng)Q定了微孔的利用率，孔徑控制了氣體分子進(jìn)入活性炭孔隙的可能性，比表面積和孔隙體積決定了存儲容量。這種孔徑和粒徑比較適合分離氣體混合物，但是，對于孔體積或比表面積，CO 2吸收越大越好。下面我們選擇兩種氣體混合物來評估活性炭結(jié)構(gòu)對分離性能的影響，即兩種碳?xì)浔壤煌幕旌蠚怏w。將這兩種進(jìn)料氣體混合物與七種活性炭進(jìn)行分離實驗。實驗條件溫度和初始壓力分別為10℃和約2.0MPa。

　　圖2：幾種活性炭的SEM圖像。

　　圖3：活性炭數(shù)字系列的粒度分布圖。

　　圖4：活性炭字母系列的粒度分布圖。

　　經(jīng)過實驗發(fā)現(xiàn)，首先針對進(jìn)料氣體混合物的分離性能，當(dāng)其活性炭結(jié)構(gòu)特征不變時，中值粒徑控制CO 2吸附性能和混合氣體的選擇性。當(dāng)CO 2濃度低時，粒徑的影響對于選擇性比CO 2吸附更重要?？傊?，對于混合氣體而言，比表面積限制了CO 2吸附，中值粒徑和孔徑限制了選擇性。當(dāng)活性炭孔徑在0.77-1.20nm范圍內(nèi)并且中值粒徑為約2.07μm時，分離性能達(dá)到頂值。

　　活性炭的再利用實驗

　　為了研究活性炭在吸附分離中的再利用，在不同條件下用混合氣體再生的活性炭A的分離實驗在10℃和初始時進(jìn)行。壓力2.1 MPa，通過在20℃下抽空10小時使活性炭再生，或分別在20,40,60,80和100℃的環(huán)境中進(jìn)行活性炭再生。經(jīng)過實驗發(fā)現(xiàn)較高的再生溫度有利于再生活性炭，以便在隨后的分離實驗中重復(fù)使用?？紤]到分離結(jié)果和用兩種不同方法再​​生活性炭的成本，可以得出結(jié)論，所用的活性炭通過抽空的方法比加熱再生性能更好。

　　我們測試了七種類型的活性炭，以確定用于分離氣體混合物的活性炭結(jié)構(gòu)的限制因素。實驗數(shù)據(jù)表明：在對于H 2 53.6%+CO 2 46.4%的混合氣體中，活性炭的孔徑和中值粒徑限制了活性炭的選擇性，對于H 2 85.1% +CO 2 14.9%的混合氣體，中值粒徑限制了活性炭的選擇性，當(dāng)活性炭的孔徑為0.77-1.20nm時，兩種氣體混合物的分離性能達(dá)到最高，中值粒徑分別為2.07和1.41μm，后一種混合氣體的比表面積和孔徑的影響比前一種混合物弱。

　　此外，使用活性炭在兩個階段中，平衡氣體混合物中CO 2的含量可以從46.4%降低至小于4.3%。我們的研究結(jié)果有利于在環(huán)境溫度和更高壓力下使用活性炭分離含有二氧化碳的工業(yè)氣體混合物。